Veneziano di adozione, esordì come giornalista e autore teatrale e radiofonico. Durante la guerra, la sua amicizia con Francesco Pasinetti gli aprì le porte del cinema, aiutandolo a realizzare, in quegli anni e anche successivamente, per un periodo dal 1942 al 1951, numerosi cortometraggi documentaristici assai apprezzati e premiati in rassegne nazionali e internazionali. A partire dal 1944 lavorò anche come autore di soggetti e di sceneggiature per film altrui. Il primo di essi fu La buona fortuna, realizzato a Venezia durante il periodo della repubblica di Salò; fra gli altri, possiamo ricordare Tombolo, paradiso nero, di Giorgio Ferroni. Il primo film a soggetto di cui Pellegrini diresse la regia fu Ombre sul Canal grande (1952), che, nonostante il clima noir, era in realtà un'indagine di costume, analizzando i comportamenti di una borghesia corrotta ed ipocrita. Le belle immagini che lo caratterizzano, rivelavano, al di là di qualche incertezza narrativa e psicologica, le ottime doti documentaristiche di Pellegrini e la sua sensibilità estetica. Dopo altri lavori meno importanti, fra i quali L'amore più bello, del 1957, all'inizio degli anni Sessanta Pellegrini si recò in Germania, e qui, nell'allora Berlino-est, girò un film che molti considerano il suo capolavoro, ma che non fu mai proiettato in Italia, Capriccio italiano (1961), una fantasiosa biografia del celebre commediografo Carlo Goldoni (1707-1793), girata sullo scenario di una Venezia interamente ricostruita in studio. Abbandonato il cinema ma non il documentarismo, Pellegrini lavorò fino al 1975 come regista di spettacoli teatrali e di opere liriche, firmando anche, fra il 1962 e il 1967, vari programmi televisivi, per lo più di indagine sulla storia della canzone, della lirica e della musica cinematografica (Il bel canto, Il secolo d'oro della lirica italiana, Canzone viva (Un secolo di canzoni italiane), Colonna sonora (viaggio attraverso la musica del cinema internazionale). Fino al 1990 fu insegnante di regia al centro Sperimentale di Cinematografia.