Grandissima attrice brillante, Mary Boland è stata una specialista nell'interpretare il personaggio della donna d'alta società un po' altezzosa e svampita. Cominciò la sua carriera teatrale all'età di quindici anni, poco dopo la morte del padre, attore anch'egli. Benché fosse un'attrice versatile, capace di interpretare ogni genere di personaggio, si specializzò nella commedia. Fu proprio in questo genere che debuttò a Broadway nel 1906, prima con ruoli da protagonista poi in parti di madre. Sempre a Broadway fu interprete, negli anni '20, di gustose commedie, come Clarence, The Torch Bearers e The Cradle Snatchers. Intanto aveva debuttato nel cinema come comprimaria nel film The Edge of the Abyss (1914), ma la sua carriera cinematografica avrebbe preso il volo solo con l'avvento del sonoro. A partire dalla fine degli anni '20, fino alla fine degli anni '40, infatti, fu la raffinata e ironica interprete di commedie davvero esilaranti, al fianco di grandi comici come Laurel & Hardy, W. C. Fields e Charlie Ruggles. In esse interpretava soventemente la signora d'alto borgo schizzinosa e svanita, personaggio che le calzava a pennello, e che caratterizzava egregiamente grazie al suo talento straordinario, al suo raffinatissimo senso dell'umorismo e alla sua voce stridula e acuta. Tra le numerose pellicole brillanti a cui prese parte ricordiamo If I Had a Million (Se avessi un milione, 1932) di Ernst Lubitsch, Six of a Kind (I sei mattacchioni, 1934) di Leo McCarey, Ruggles of Red Gap (Il maggiordomo, 1935) di Leo McCarey, New Moon (Luna nuova, 1940) di Robert Z. Leonard, Nothing But Trouble (Sempre nei guai, 1945) di Sam Taylor. Affrontò anche prove più impegnative, come in Four Frightened People (Quattro persone spaventate, 1934) di Cecil B. DeMille, The Women (Donne, 1939) di George Cukor, e Pride and Prejudice (Orgoglio e pregiudizio, 1940) di Robert Z. Leonard. Mary Boland continuò ad alternare attività cinematografica a quella teatrale fino al suo ritiro, avvenuto nei primi anni '50. In seguito concesse la sua grazia e la sua vivacità solo sporadicamente alla televisione. Si spense a causa di un infarto, all'età di ottantacinque anni.