Figlio d'arte ( i suoi genitori furono gli attori Vincenzo ed Anna Usai) debuttò appena ventenne nella compagnia del padre. Iniziò così, a fianco del fratello Nando Tamberlani, un'intensa attività teatrale, nel corso della quale ebbe modo di passare ad altre importanti compagnie, rivelandosi attore di valide doti drammatiche, messe in risalto dalla sua figura elegante e signorile e da un tipo di recitazione sobria e discreta. Nel 1936 fu scelto dal Ministero dell'Educazione Nazionale per insegnare recitazione all'Accademia Nazionale d'Arte Drammatica, dove rimase fino al 1939, fondando nello stesso tempo la Compagnia del Teatro dell'Università; nel 1943-1944 gli fu affidata la cattedra di recitazione al Centro Sperimentale di Cinematografia, dove rimase fino al 1957. Durante questi anni, oltre all'insegnamento, scrisse alcuni libri, il più importante dei quali fu L'interpretazione nel teatro e nel cinema. Continuò la sua attività di attore per tutti gli anni Cinquanta, stabilendosi in Spagna dal 1950 al 1952, per dirigere il Teatro Stabile di Barcellona. Tornato in Italia, lavorò in teatro per tutto il 1960; nel 1963 prese parte ad una commedia musicale di successo, Tommaso d'Amalfi, scritta e diretta da Eduardo De Filippo e musicata da Domenico Modugno, in cui diede vita, con gradevole ironia, al personaggio del Cardinale Arcivescovo di Napoli. Attore dalle capacità poliedriche, Tamberlani recitò anche nel cinema, in cui esordì negli anni del «muto», intensificandovi tuttavia la sua presenza solo dopo l'avvento del «sonoro». Interpretò un numero notevole di film, talora in veste di protagonista, più spesso come secondo o terzo attore; tuttavia, nonostante il suo ottimo livello di recitazione, non divenne mai un "divo". Fra le sue migliori interpretazioni da protagonista possiamo ricordare quelle offerte in Pia de' Tolomei (Esodo Pratelli, 1941) e in Anime in tumulto (Giulio Del Torre, 1942); fra le caratterizzazioni si distingue quella del padre di uno dei due protagonisti in Amici per la pelle (1955, Franco Rossi). Negli anni Sessanta, Tamberlani partecipò spesso a pellicole storico - mitologiche, a polizieschi e a western all'italiana, talvolta con lo pseudonimo di Charles Tamblyn. Scarsa, invece, la sua presenza in TV.