Per la sua interpretazione di Desdemona nella produzione della Cheek By Jowl di Otello (Othello) è stata candidata a un Ian Charleson Award come miglior promessa. Ha anche interpretato il ruolo di Lucy nella produzione della RSC de Il leone, la strega e l'armadio (The Lion, The Witch and the Wardrobe).
Tra le sue apparizioni televisive, ricordiamo Poirot, The Inspector Lynley Mysteries, il ruolo di Clair Clairmont in Byron, il personaggio di Prudence nel prodotto della BBC He Knew He Was Right e la produzione BBC/HBO Five Days.
Caroline Martin esordisce al cinema grazie a Happy-Go-Lucky.